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有机-无机杂化钙钛矿半导体具有激子结合能小、光吸收系数大、带隙可调等优异的光电性能，可应用于新型光伏器件。然而，受制于表界面处的非辐射复合能量损失, 钙钛矿光伏电池的光电转换效率与Shockley-Queisser理论极限存在较大差距。由于自掺杂性质，钙钛矿半导体薄膜的表面电子结构高度依赖于底部的电极功函数. 例如，在n-i-p (p-i-n)结构器件中，生长在低(高)功函数的阴极(阳极)上的钙钛矿呈现出n型(p型)表面，这意味着自发形成的钙钛矿表面能级不利于对应上层沉积的p型空穴(n型电子)传输层的接触，并阻碍电荷在异质结处的提取。
近日，华东师范大学的保秦烨课题组提出了一种表面处理策略,通过热诱导2,7-萘双(三氟甲磺酸酯) (NAP)薄层分解来原位重构梯度空穴选择性异质结，在钙钛矿薄膜的表界面区域自发形成n/n-同质结，促进空穴提取,增强内建电场，从而抑制电荷复合。此外，在表面分解的含氟复合物钝化了表面缺陷，并且提高薄膜的结晶度。光伏器件效率从20.52%提升到23.37%。这项工作强调了重构钙钛矿表面电子结构的重要性，为进一步提高器件效率和稳定性提出了一个新思路。
图1 (a) 表面处理示意图。 (b) 紫外光电子能谱。 (c) 表面KPFM电势分布。 (d)截面KPFM电势分布。 (e)钙钛矿薄膜表面区域n/n-同质结能带结构。
图2 (a) 核磁共振H谱。(b) 核磁共振F谱。(c) 稳态荧光光谱。 (d) 瞬态荧光光谱。(e) 荧光量子产率。
图3 (a) 器件结构示意图。(b) 表面处理前后器件J-V曲线。(c) EQE曲线。(d) 器件效率和开路电压统计分布。(e) 莫特-肖特基曲线。(f) 瞬态光电压曲线。(g) 最大功率点的稳态输出。(h) 大气环境下未封装器件稳定性衰减曲线。
图4(a)单空穴器件SCLC曲线。(b) 暗电流J-V曲线。(c) EIS曲线。(d) Voc对光强依赖性。
图5 钙钛矿光伏电池(a)在不同电压下和(b)在不同电流密度下的电致发光外量子效率。
论文信息：
In-SituReconstruction of Hole-Selective Perovskite Heterojunction with GradedEnergetics Towards HighlyEfficient and Stable Solar Cells
Advanced Energy Materials
Sheng Jiang, Shaobing Xiong, Hongbo Wu, Dongyang Zhao, Xiaomeng You, Yehui Xu, Menghui Jia, Wei Bai, Zaifei Ma, Xianjie Liu, Yefeng Yao, Zhenrong Sun, Qinye Bao*
论文链接:
https://doi.org/10.1002/aenm.202300983
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